Влияние ультразвуковой обработки на выщелачивание олова из отслуживших дисплеев в растворах серной, соляной и метансульфоновой кислот

Изучены физико-химические закономерности выщелачивания олова с поверхности стеклянных подложек отслуживших дисплеев в соляной, серной и метансульфоновой кислотах. Установлено влияние концентрации указанных кислот (0,1– 1,0 н), продолжительности (10–60 мин), температуры (298–353 К) и интенсивности ультразвуковой обработки (УЗО) (120–300 Вт/см²) на показатели выщелачивания. Показано, что ультразвуковое воздействие оказывает положительное влияние на сернокислотное выщелачивание олова, позволяя повышать его извлечение на 14–16 %. При выщелачивании в растворах соляной и метансульфоновой кислот УЗО приводила к снижению извлечения олова до 28 и 1,7 % соответственно, что связано с их разложением под действием ультразвука. Частные порядки реакций выщелачивания олова по HCl, H₂SO₄ и CH₃SO₃H составили 0,8, 1,4 и 1,1, при воздействии ультразвука частные порядки изменялись следующим образом для соответствующих кислот: 1,5, 1,1 и 0,3. Увеличение температуры с 298 до 333 К значительно повышало извлечение олова в серной и соляной кислотах. Повышение температуры до 353 К приводило к снижению концентрации ионов олова через 10–20 мин процесса, что, вероятнее всего, связано с гидролизом и осаждением олова. Рассчитанные величины кажущейся энергии активации растворения оксида олова без и с использованием УЗО в растворах HCl составили 40,4 и 22,9 кДж/моль соответственно. В случае использования H₂SO₄ кажущаяся энергия активации составила 4,0 кДж/моль, а при акустическом воздействии – 29,0 кДж/моль. Таким образом, проведенные исследования показали, что выщелачивание олова из стекол отслуживших дисплеев протекает в кинетическом режиме при использовании HCl и в диффузионном режиме в растворах H₂SO₄, а УЗО способствует переходу процессов в смешанный режим.

1. Pasquarelli R.M., Ginley D.S., O’Hayre R. Solution processing of transparent conductors: from flask to film. Chemical Society Reviews. 2011;40(11):5406—5441. https://doi.org/10.1039/c1cs15065k

2. Illés I.B., Nagy S., Kékesi T. The recycling of pure metallic indium from waste LCD screens by a combined hydro-electrometallurgical method. Hydrometallurgy. 2022;213:105945. https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2022.105945

3. Wang H.Y. A study of the effects of LCD glass sand on the properties of concrete. Waste Management. 2009;29(1):335—341. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2008.03.005

4. Lee C.H., Popuri S.R., Peng Y.H. Analysis of indium and tin in different scrap liquid crystal display glass by heavy metal digestion method. Journal of Sustainable Metallurgy. 2019;5(4):617—626. https://doi.org/10.1007/s40831-019-00254-6

5. Mineral commodity summaries 2022. URL: https://pubs.usgs.gov/periodicals/mcs2022/mcs2022.pdf (accessed: 12.02.2024).

6. Mineral commodity summaries 2024. URL: https://pubs.usgs.gov/periodicals/mcs2024/mcs2024.pdf (accessed: 12.02.2024).

7. Savvilotidou V., Kousaiti A., Batinic B., Vaccari M., Kastanaki E., Karagianni K., Gidarakos E. Evaluation and comparison of pre-treatment techniques for recovering indium from discarded liquid crystal displays. Waste Management. 2019;87:51—61. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2019.01.029

8. Li J., Gao S., Duan H., Liu L. Recovery of valuable materials from waste liquid crystal display panel. Waste Management. 2009;29(7):2033—2039. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2008.12.013

9. Lahtela V., Virolainen S., Uwaoma A., Kallioinen M., Kärki T., Sainio T. Novel mechanical pre-treatment methods for effective indium recovery from end-of-life liquid-crystal display panels. Journal of Cleaner Production. 2019;230:580—591. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2019.05.163

10. Wang S., He Y., Yang J., Feng Y. Enrichment of indium tin oxide from colour filter glass in waste liquid crystal display panels through flotation. Journal of Cleaner Production. 2018;189:464—471. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2018.04.096

11. Zheng K., Benedetti M.F., van Hullebusch E.D. Recovery technologies for indium, gallium, and germanium from end-of-life products (electronic waste) — A review. Journal of Environmental Management. 2023;347:119043. https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2023.119043

12. Wang Y., Wang R., Zhang C., Wang J. Full components recovery of organic matter and indium from discarded liquid crystal display panels. Journal of Cleaner Production. 2021;299:126862. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2021.126862

13. Zhang L., Wu B., Chen Y., Xu Z. Energy and valuable resource recovery from waste liquid crystal display panels by an environment-friendly technological process: pyrolysis of liquid crystals and preparation of indium product. Journal of Cleaner Production. 2017;162:141—152. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2017.06.031

14. Park K.S., Sato W., Grause G., Kameda T., Yoshioka T. Recovery of indium from In2O3 and liquid crystal display powder via a chloride volatilization process using polyvinyl chloride. Thermochimica Acta. 2009;493(1-2):105—108. https://doi.org/10.1016/j.tca.2009.03.003

15. Assefi M., Maroufi S., Nekouei R.K., Sahajwalla V. Selective recovery of indium from scrap LCD panels using macroporous resins. Journal of Cleaner Production. 2018;180:814—822. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2018.01.165

16. Schuster J., Ebin B. Investigation of indium and other valuable metals leaching from unground waste LCD screens by organic and inorganic acid leaching. Separation and Purification Technology. 2021;279:119659. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2021.119659

17. Qin J., Ning S., Zeng J., He Z., Hu F., Li Y., Fujita T., Wei Y. Leaching behavior and process optimization of tin recovery from waste liquid crystal display under mechanical activation. Journal of Cleaner Production. 2023;399:136640. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.136640

18. Houssaine Moutiy E, Tran L.H., Mueller K.K., Coudert L., Blais J.F. Optimized indium solubilization from LCD panels using H2SO4 leaching. Waste Management. 2020;114:53—61. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2020.07.002

19. Kato T., Igarashi S., Ishiwatari Y., Furukawa M., Yamaguchi H. Separation and concentration of indium from a liquid crystal display via homogeneous liquid—liquid extraction. Hydrometallurgy. 2013;137:148—155. https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2013.06.004

20. Guthrie J.P. Hydrolysis of esters of oxy acids: pKa values for strong acids; Brønsted relationship for attack of water at methyl; free energies of hydrolysis of esters of oxy acids; and a linear relationship between free energy of hydrolysis and pKa holding over a range of 20 pK units. Canadian Journal of Chemistry. 1978;56(17): 2342—2354. https://doi.org/10.1139/v78-385

21. Levanov A.V., Isaikina O.Y., Gurbanova U.D., Lunin V.V. Dissociation constants of perchloric and sulfuric acids in aqueous solution. The Journal of Physical Chemistry B. 2018;122(23):6277—6286. https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.8b01947

22. Зинченко А.В., Изотова С.Г., Румянцев А.В. Новый справочник химика и технолога. Химическое равновесие. Свойства растворов. С.-Пб.: АНО НПО «Профессионал», 2004. 998 с.

23. Vyas S., Ting Y.P. A review of the application of ultrasound in bioleaching and insights from sonication in (bio) chemical processes. Resources. 2017;7(1):3. https://doi.org/10.3390/resources7010003

24. Bang J.H., Suslick K.S. Applications of ultrasound to the synthesis of nanostructured materials. Advanced Materials. 2010;22(10):1039—1059. https://doi.org/10.1002/adma.200904093

25. He C., Liu L., Fang Z., Li J., Guo J., Wei J. Formation and characterization of silver nanoparticles in aqueous solution via ultrasonic irradiation. Ultrasonics Sonochemistry. 2014;21(2):542—548. https://doi.org/10.1016/j.ultsonch.2013.09.003

26. Gungoren C., Ozkan S.G., Ozdemir O. Use of ultrasound in physical and chemical mineral processing operations. In: Advances in minerals research. Advances in material research and technology. Ed. S.R. Ikhmayies. Cham: Springer, 2024. P. 25—54.

27. Yuan Y., Yu X., Shen Q., Zhao Q., Li Y., Wu T. A novel approach for ultrasonic assisted organic acid leaching of waste lithium-containing aluminum electrolyte and recovery of lithium. Chemical Engineering and Processing — Process Intensification. 2023;192:109508. https://doi.org/10.1016/j.cep.2023.109508

28. Delmas H., Barthe L., Cleary R. Ultrasonic mixing, homogenization, and emulsification in food processing and other applications. In: Power ultrasonics. Eds. J.A. Gallego-Juárez, K.F. Graff, M. Lucas. Amsterdam: Elsevier B.V., 2023. P. 665—685.

29. Rahimi M.R., Mosleh S. Intensification of sorption processes. Amsterdam: Elsevier B.V., 2022. 258 p.

30. Zhang K., Li B., Wu Y., Wang W., Li R., Zhang Y.N., Zuo T. Recycling of indium from waste LCD: A promising non-crushing leaching with the aid of ultrasonic wave. Waste Management. 2017;64:236—243. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2017.03.031

31. Merouani S., Hamdaoui O., Rezgui Y., Guemini M. Effects of ultrasound frequency and acoustic amplitude on the size of sonochemically active bubbles — Theoretical study. Ultrasonics Sonochemistry. 2013;20(3):815—819. https://doi.org/10.1016/j.ultsonch.2012.10.015

32. Bu X., Tong Z., Bilal M., Ren X., Ni M., Ni C., Xie G. Effect of ultrasound power on HCl leaching kinetics of impurity removal of aphanitic graphite. Ultrasonics Sonochemistry. 2023;95:106415. https://doi.org/10.1016/j.ultsonch.2023.106415

33. Binnemans K., Jones P.T. Methanesulfonic acid (MSA) in hydrometallurgy. Journal of Sustainable Metallurgy. 2023;9:26—45. https://doi.org/10.1007/s40831-022-00641-6

34. Rudnik E., Wincek D. Preliminary studies on hydrometallurgical tin recovery from waste of tin stripping of copper wires. Metallurgy and Foundry Engineering. 2017;43(1):7—20. https://doi.org/10.7494/mafe.2017.43.1.7