Preview

Известия вузов. Цветная металлургия

Расширенный поиск

Фторидная переработка катализатора крекинга углеводородов нефти с извлечением концентрата РЗЭ

https://doi.org/10.17073/0021-3438-2021-1-28-35

Аннотация

В качестве альтернативного сырьевого источника редкоземельных элементов (РЗЭ) предлагается использовать отработанный катализатор крекинга (ОКК) углеводородов нефти, содержащий 1 мас.% оксидов РЗЭ. Был изучен процесс удаления кремния в форме гексафторосиликата аммония – (NH4)2SiF6 – путем спекания образца катализатора крекинга нефти с NH4F и последующей сублимации (NH4)2SiF6, в результате чего получен алюминийсодержащий концентрат редкоземельных элементов. С использованием ортогонального центрального композиционного планирования (ОЦКП) эксперимента изучено влияние трех факторов: температуры сублимации (от 350 до 400 °С), ее продолжительности (от 40 до 80 мин) и массы фторидного спека катализатора (от 5 до 10 г) – на полноту процесса сублимации (NH4)2SiF6. По результатам эксперимента построена модель второго порядка, коррелирующая с экспериментальными данными. Также была определена динамика сублимационного удаления (NH4)2SiF6 для времени сублимации τ = 10, 20, 40 и 80 мин при температурах обработки 350, 375 и 400 °С. Рассчитанные по модели второго порядка значения степени удаления (NH4)2SiF6 для τ = 44, 48, 52, 56, 60, 64, 68, 72 и 76 мин хорошо ложатся на экспериментальные кривые. Изучены спектры образцов фторированного катализатора до и после сублимации методами рентгенофазового анализа (РФА) и ИК-спектроскопии. Данные ИК-спектроскопии и РФА хорошо со- гласуются и показывают, что в спеке ОКК с NH4F присутствуют (NH4)2SiF6, (NH4)3AlF6 и непрореагировавший NH4F, а после сублимации обнаруживаются только соединения алюминия – NH4AlF4 и AlF3. За счет удаления кремния концентрирование РЗЭ составляет 15 %.

Об авторах

А. О. Пужель
Омский государственный университет им. Ф.М. Достоевского (ОмГУ)
Россия

аспирант кафедры неорганической химии химического факультета

644077, г. Омск, пр. Мира, 55а



В. А. Борисов
Омский государственный технический университет; Центр новых химических технологий Института катализа СО РАН
Россия

канд. хим. наук, ст. препод.; научн. сотр.

644050, г. Омск, пр. Мира, 11

644065, г. Омск, Нефтезаводская ул., 54



А. Р. Осипов
Центр новых химических технологий Института катализа СО РАН
Россия

науч. сотр.

644065, г. Омск, Нефтезаводская ул., 54



И. В. Петлин
Томский политехнический университет
Россия

канд. техн. наук, исп. обязанности рук-ля научной лаборатории радиоактивных веществ и технологий, ст. препод. кафедры химической технологии редких, рассеянных и радиоактивных элементов

634050, г. Томск, пр. Ленина, 30



А. Д. Киселев
Национальный исследовательский технологический университет (НИТУ) «МИСиС»
Россия

канд. техн. наук, рук-ль группы проектов Института легких материалов и технологий

119991, г. Москва, Ленинский пр., 6



Л. Н. Адеева
Омский государственный университет им. Ф.М. Достоевского (ОмГУ)
Россия

докт. техн. наук, проф. кафедры неорганической химии химического факультета

644077, г. Омск, пр. Мира, 55а



Список литературы

1. Gupta C.K., Krishnamurthy N. Extractive metallurgy of rare earths. Boca Raton: CRC Press, 2005.

2. Мановян А.К. Технология переработки природных энергоносителей. М.: Колоc, 2004.

3. Каминский Э.Ф., Хавкин В.А. Глубокая переработка нефти: технологический и экологический аспекты. М.: Техника, ООО «ТУМА ГРУПП», 2001.

4. Рябчиков Д.И., Рябухин Д.И. Аналитическая химия редкоземельных элементов и иттрия. М.: Наука, 1966.

5. Kozlowskaya I.Yu., Martsul’ V.N. Acid leaching of lanthanum from spent cracking catalyst. Russ. J. Appl. Chem. 2014. Vol. 50. No. 12. P. 1817—1822.

6. Медков М.А., Крысенко Г.Ф., Эпов Д.Г. Гидродифторид аммония — перспективный реагент для комплекс- ной переработки минерального сырья. Вестн. ДВО РАН. 2011. No. 5. С. 60—65.

7. O’Hara M.J., Kellogg C.M., Parker C.M., Morrison S.S., Corbey J.F., Grate J.W. Decomposition of diverse solid inorganic matrices with molten ammonium bifluoride salt for constituent elemental analysis. Chem. Geol. 2017. Vol. 466. P. 341—351.

8. Nete M., Purcell W., Nel J.T. Comparative study of tantalite dissolution using different fluoride salts as fluxes. J. Fluor. Chem. 2014. Vol. 165. P. 20—26.

9. Liu C.L., Zheng S.L., Ma S.H., Luo Y., Ding J., Wang X.H., Zhang Y. A novel process to enrich alumina and prepare silica nanoparticles from high-alumina fly ash. Fuel Process. Technol. 2018. Vol. 173. No. 19. P. 40—47.

10. D’yachenko A.N., Kraidenko R.I. Fluorination of germanium concentrates with ammonium fluorides. Russ. J. Appl. Chem. 2008. Vol. 81. No. 6. P. 952—955.

11. Thorat D.D., Tripathi B.M., Sathiyamoorthy D. Extraction of beryllium from Indian beryl by ammonium hydrofluoride. Hydrometallurgy. 2011. Vol. 109 (1-2). P. 18—22.

12. Римкевич B.C., Маловицкий Ю.Н., Демьянова Л.П., Воробьев Ю.А., Белов Р.В. Исследование процессов комплексной переработки небокситовых руд Дальневосточного региона России. Тихоокеанская геология. 2006. Т. 25. No. 3. С. 66—74.

13. Федин А.С., Ворошилов Ф.А., Кантаев А.С., Ожерельев О.А. Исследование процесса сублимации гексафторосиликата аммония. Изв.

14. Мельниченко Е.И., Крысенко Г.Ф., Эпов Д.Г. Термические свойства (NH4)2SiF6. Журн. неорган. химии. 2004. Т. 49. No. 12. С. 1943—1947.

15. Мельниченко Е.И., Крысенко Г.Ф., Эпов Д.Г. Иссле- дование способов утилизации гексафторосилика та аммония. Журн. неорган. химии. 2005. Т. 50. No. 2. С. 192—196.

16. Доронин В.П., Сорокина Т.П., Дуплякин В.К. Способ приготовления микросферического катализатора для крекинга нефтяных фракций: Пат. 2300420 (РФ). 2007.

17. Андреев А.А., Дьяченко А.Н., Крайденко Р.И. Галогеноаммонийное разделение минеральной оксид- ной смеси на индивидуальные компоненты. Хим. пром-сть сегодня. 2007. No. 3. С. 6—11.

18. Федин А.С., Ожерельев О.А., Бурцев А.Ю., Бутько Ю.Г., Дьяченко Л.В. Статистическая обработка результатов термических исследований сублимации гексафто- росиликата аммония. Изв. вузов. Физика. 2017. Т. 60. No. 9—2. С. 134—141.

19. Borisov V.A., Rozhkov N.N., Ponyatova S.S., Bogdanova A.O., Adeeva L.N., Krugley A.O. The recovery of rare earth concentrate from spent cracking catalyst. AIP Conf. Proc. 2019. Vol. 2141. Paper. 020025.

20. Nakamoto K. Infrared and Raman Spectra of inorganic and coordination compounds. N.Y.: J. Wiley & Sons, Inc. 1991.

21. Борисов В.А., Дьяченко А.Н., Кантаев А.С. Определение оптимальных параметров сублимационой очистки гексафторосиликата аммония от примесей. Изв. Томск. политехн. ун-та. 2010. Т. 317. No. 3. С. 73—76.

22. Rahten A., Benkic P., Jesih A. The synthesis, vibrational spectra, crystal structure and thermal decomposition of (N2H5)3AlF6. Acta Chim. Slov. 1999. Vol. 46 (3). P. 339—354.


Рецензия

Для цитирования:


Пужель А.О., Борисов В.А., Осипов А.Р., Петлин И.В., Киселев А.Д., Адеева Л.Н. Фторидная переработка катализатора крекинга углеводородов нефти с извлечением концентрата РЗЭ. Известия вузов. Цветная металлургия. 2021;1(1):28-35. https://doi.org/10.17073/0021-3438-2021-1-28-35

For citation:


Puzhel A.O., Borisov V.A., Osipov A.R., Petlin I.V., Kiselev A.D., Adeeva L.N. Fluoride processing of oil hydrocarbon cracking catalyst with REE concentrate extraction. Izvestiya. Non-Ferrous Metallurgy. 2021;1(1):28-35. (In Russ.) https://doi.org/10.17073/0021-3438-2021-1-28-35

Просмотров: 637


ISSN 0021-3438 (Print)
ISSN 2412-8783 (Online)